温馨提示：本推 包含26篇 献，预计阅读时间约26min，大家挑感兴趣的关注。

1．J. Am. Chem. Soc.：丙烯的异构化和选择性加氢：原子层沉积改性MOF的筛选

通过原子层沉积（ALD），将不同的金属氧化物簇掺入金属-有机骨架（MOF）NU-1000的孔中，并通过高通量筛选进行了丙炔催化异构化和选择性加氢的测试。发现Cu和Co对丙炔加氢至丙烯最具活性，并且Co和Zn的协同双金属组合以及独立的Zn和Cd被确定对异构化产物丙二烯的转化最有效。NU-1000中Co和Zn的组合与单独的成分相比，减少了完全氢化为丙烷以及焦化的可能性。这项研究强调了高通量筛选潜力，以调查最能影响小分子有效转化的单金属和双金属簇组合，同时发现不同金属异构化和氢化的机理差异。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.0c08641

2. ACS Catal.：原子层沉积涂层提高丙烷脱氢中的催化剂选择性和寿命

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03391

3. Nat. Catal.：使用分子筛中分子钯将芳香族化合物择形选择性C-H活化为二元化合物

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https://doi.org/10.1038/s41929-020-00533-6

4. Nature：偏压在电催化析氧中的关键作用

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https://www.nature.com/articles/s41586-020-2908-2

5. Nat. Commun.： 氮氧化物对二氧化碳电化学还原的影响

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-19731-8

6. Adv. Funct. Mater.：新型2D过渡金属碳化物：用于水分解和氧还原的超高性能电催化剂

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https://doi.org/10.1002/adfm.202070311

7. Nat. Commun.：TiO2负载Au纳米催化剂中尺寸依赖的强金属-载体相互作用

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-19484-4

8. ACS Catal.：通过CO辅助水溶液中O2还原直接高效合成清洁H2O2

结果表明，得益于Au–TiO2界面固有的CO/H2O诱导Au–H生成能力，该迄今未被认可的系统可提供高达9097 mmol H2O2 gAu–1 H–1的效率，以直接稳定地生产H2O2。除了高生产率外，在真空蒸馏处理稀释含H2O2的流体以提供高达32 wt%的纯H2O2溶液时表现出了更相关的性能。该过氧化氢实际直接生成系统的应用为建立一个顺序串联过程提供了一中方便且有效的方法，在该过程中，CO最初转化为H2O2，H2O2随后作为一种良性氧化剂用于芳香烃的选择性加氧官能化。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02847

9. Angew. Chem. Int. Ed.：碳纳米电极尖端上单独的“‘picked‐and‐dropped”Co3O4纳米颗粒的单一实体电催化

评估单个催化剂实体的纳米电化学工具对于理解单个实体的测量至关重要。通过采用一种有效的扫描电镜控制自动技术，在改性碳纳米电极表面拾取并放置单个催化剂颗粒，确定了单个碳基纳米电极上支撑的单个明确的Co3O4纳米颗粒的固有电催化活性。对稳定的纳米组装体进行了显微镜观察，随后进行了电化学表征。六边形的Co3O4纳米颗粒显示出尺寸依赖性的电化学活性，并表现出非常高的催化活性，在1.92 V（与RHE相比）下电流密度高达7.9 A·cm‐2，在1.92 V（相对于RHE）下的TOF为532±100 s‐1，以催化析氧反应。

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https://doi.org/10.1002/anie.202014384

10. Angew. Chem. Int. Ed.：通过轴向牵引力动态活化吸附中间体促进电化学CO2还原

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https://doi.org/10.1002/anie.202013427

11. Angew. Chem. Int. Ed.：可见光催化下1,3-二烯烃选择性1,2-氨基异硫氰酸化反应

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202014518

12. Angew. Chem. Int. Ed.：阳离子钒簇合物催化甲醇脱氢反应中间体的观察

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https://doi.org/10.1002/anie.202011109

13. Chemical Science封面：荧光探针用于过氧化氢的体外和体内定量

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https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/sc/d0sc04888g#!divAbstract

14. Nat. Commun.：催化过程中沸石结构响应的时间分辨原位显示

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-19728-3

15. Nat. Commun.：UiO-66中的铜锆界面选择性催化CO2加氢制甲醇

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-19438-w

16. J. Am. Chem. Soc.：通过交换耦合实现金属配体的协同作用，可促进低过电位下铁催化的电化学CO2还原

[Zn(tpyPY2Me)]2+中的金属-配体协同作用驱动低过电势下CO2电化学还原成CO，对CO2RR的选择性高（> 90％），TOF为100000 s-1，在超过20小时内不降解。这种偶联引起的热力学势垒的降低也使得能够在水中均相催化还原CO2的作用而不会损失选择性或速率。两电子还原产物[Fe(tpyPY2Me)]0，并通过X射线晶体学，M?ssbauer光谱，X射线吸收光谱（XAS），可变温度NMR和密度泛函理论（DFT）计算进行表征证实了具有双还原配体系统的Fe (Ⅱ)氧化态的开放壳单线态电子结构。这项工作为利用金属-配体协同作用进行电催化的系统设计提供了一个起点，其中氧化还原非纯配体的电化学势可通过与金属有关的次级相互作用进行调节。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c10664

17. J. Am. Chem. Soc.：可见光双光氧化还原/镍催化的烯烃对映选择性三组分碳芳基化反应的通用方法

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c08823

18. Adv. Mater. ：噻吩桥式供体受体sp2碳键连接的二维共轭聚合物，作为光电还原水的阴极

光电化学（PEC）水还原，将太阳能转化为环保的氢燃料，需要对半导体进行精细的设计和合成，使其具有适当的带隙，适当的前沿轨道能级和高的固有电荷迁移率。这项工作展示了一种新型的基于联噻吩桥的供体-受体的2D sp2-碳连接的共轭聚合物（2D CCP）的合成。电子接受结构单元2,3,8,9,14,15-六（4-甲酰基苯基）二喹喔啉[2,3-a：2'，3'-c]吩嗪（HATN-6CHO）与第一个供电子接头2,2'-（[[2,2'-联噻吩] -5,5'-二基）二乙腈（ThDAN）之间的Knoevenagel聚合提供了2D CCP-HATNThDAN（2D CCP-Th）。与相应的联苯桥连2D CCP-HATN-BDAN（2D CCP-BD）相比，基于联噻吩的2D CCP-Th具有较宽的光收集范围（最大674 nm），光能隙（2.04 eV），以及最高能量占据的分子轨道-最低的未占据的分子轨道分布，以促进电荷转移，这使2D CCP-Th成为PEC还原水的有希望的候选者。2D CCP-Th在0 Vvs.RHE时呈现出高达≈7.9 μA cm-2的极佳析H2光电流密度，优于 道的2D共价有机骨架和大多数氮化碳材料（0.09– 6.0 μA cm-2）。密度泛函理论计算确定亚乙烯基键处的噻吩单元和氰基取代基为H2析出的活性位点。

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https://doi.org/10.1002/adma.202006274

19. ACS Catal.：通过微动力学模型确定碳氢化合物在纳米碳上氧化脱氢机理

纳米结构碳材料作为具有广泛应用潜力的无金属催化剂，在烷烃的氧化脱氢（ODH）中具有与传统金属氧化物催化剂相当的出色性能，但ODH在纳米碳催化剂上的机理仍然存在争议和不确定性。在这项工作中，结合了密度泛函理论（DFT）计算和微动力学建模（MKM），以提供对该机理的独特见解。研究了四种可能的机制，分别是Eley-Rideal（ER），Langmuir-Hinshelwood（LH）和Mars-van Krevelen（MvK），以及弱吸附物质与自由基之间的反应。该模拟清楚地确定了在各种条件下ER途径比LH和MvK途径更有可能发生反应的机制。羰基是乙苯第一次氢提取的主要活性位。另一方面，在某些条件下，O2*和HO2·从中间烃（如C6H5CHCH3·）中提取氢对总反应速率有重要贡献。当反应物的比率接近化学计量比时，反应在乙苯中为一级，在氧气中为零级。而且，缺陷部位不影响固有的催化性能。缺陷位点随后在稳态下转化为羰基，从而增加了活性位点的数量。这项研究提供了在各种反应条件下ODH在纳米碳催化剂上的机理的决定性描述，并为催化剂的设计和反应条件的优化提供了启示。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02952

20. ACS Catal.：亲氧性驱动氧在钯-银界面上的转移促进CO氧化

在室温下，在Ag（111）上生长的单层AgOx相将氧气有效地转移到Pd域，使装饰Pd的表面对CO氧化具有很高的反应性。使用X射线光电子能谱，吸附的CO的表面红外光谱，程序升温反应光谱和密度泛函理论（DFT）计算，研究了AgOx到Pd的氧气转移以及对CO的表面反应性与Pd覆盖率的关系。结果表明，在300 K附近形成几乎完整的Pd双层期间，来自AgOx层的所有氧（约0.375单层）迁移到Pd的表面，并且随着Pd团簇尺寸的减小，Pd上产生的氧气覆盖率增加，达到的值超过AgOx层中氧浓度的2倍。实验测量和DFT计算表明，Pd团簇边缘上的氧优先结合会增强Pd团簇上的氧覆盖率，并产生氧的空间分布不均。通过结合在Pd团簇的台阶和富O边缘上，CO在100 K时以高覆盖率吸附。在随后的加热过程中，吸附的CO的氧化几乎消耗了从AgOx转移到Pd域的所有氧；相比之下，纯AgOx层对100 K吸附的CO表现出有限的反应性。这些结果表明，亲氧性的差异驱动了容易的氧气从Ag转移到Pd纳米团簇的边缘，从而为双金属PdAg上的CO氧化提供了一条有效途径表面。Pd和Ag域之间的合作产生了近界面化学，这在双金属合金催化中可能具有广泛的重要性。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03885

迄今为止，已开发出许多用于烯烃的烃官能化的催化方法，但在末端未活化的C=C键的2-位区域选择性地安装官能化的烷基单元以提供支链产物的反应很少。该研究中，展示了与化学计量还原剂结合使用的镍基催化剂可促进未活化烯烃的Markovnikov选择性加氢烷基化，这些烯烃被束缚在可循环使用的8-氨基奎纳丁导向助剂上。这些温和的还原方法采用容易获得的伯和仲卤代烷烃作为氢化物和烷基供体。烯基酰胺与≥5个碳链长的区域反应，通过远程加氢烷基化反应选择性地提供了β-烷基化的产物，这突出了催化过程的精确和指导基团稳定五元Nickacycle中间体的能力。该操作简单的方案显示出优异的官能团耐受性，并且适合生物活性分子的合成以及区域会聚转化。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-19717-6

22. Angew. Chem. Int. Ed.：凝胶衍生的非晶态BiNi合金通过优化氮吸附和活化促进电催化固氮

为了实现高效、可持续地生产NH3的电化学氮还原反应（NRR），催化剂应具有高选择性和最佳的吸附能量。在这里，我们开发了一种三维（3D）非晶态BiNi合金，与晶体和金属合金相比，其NRR显著增强。Ni合金化可以使氮的化学吸附和较低的自由能变化从而形成*NNH，3D合金电催化剂对NH3的生产表现出较高的催化活性，产率为17.5 mg h?1 mgcat?1，法拉第效率为13.8%。联通的的多孔骨架显示出增强的电子转移和增加的电化学表面积，使其在潜在的实际应用中充分有效和具有稳定的活性。这项工作为优化反应物和中间体的吸附能以及调整NRR电催化剂的结晶度提供了新的见解。

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https://doi.org/10.1002/anie.202014302

23. ACS Energy Lett.：核壳双金属纳米粒子三聚体用于有效的光-化学能量转换

在等离子体金属纳米结构中加入催化活性材料可以有效地融合两种材料在可见光催化中的反应性和能量收集能力。在此，我们探讨电磁热点对等离子体核-壳胶体结构诱导化学转变能力的影响。在本研究中，我们开发了一种合成策略，通过精细控制银纳米颗粒和金前驱体之间的电流置换，在水溶液中制备纳米金（NP）三聚体。以Au NP三聚体为模板，合成了具有催化活性金属（M = Pd, Pt）的核-壳Au@M NP三聚体。我们的实验和计算结果强调了在等离子体驱动的化学反应中的等离子体催化剂的几何和组成的协同作用。

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https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02110

开发高效的催化材料，揭示活性物质，对CO2选择性加氢成C2+烃类具有重要意义。Fe2N@C纳米粒子在选择性CO2加氢生成C2+烃方面表现出了优异的性能（C2+选择性：53.96%；C2‐C4选择性：31.03%），优于相应的Fe@C。原位X射线衍射、非原位穆斯堡尔谱和X射线光电子谱表明，氮化铁在原位转化为高活性的铁碳化物，它们是真正的活性物质。此外，原位漫反射红外傅里叶变换光谱和控制实验的综合结果表明，原位形成的羰基铁介导了从氮化铁到铁碳化物的转化机理。

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https://doi.org/10.1002/anie.202015017

25. Nat. Commun.：多层稳定制备高负载单原子催化剂

金属单原子催化剂（M-SACs）已成为促进多相反应的一个有吸引力的概念，但合成高负载M-SACs仍然是一个挑战。在此，我们 告了一种在氮、硫和氟共掺杂的石墨化碳（M = Fe、Co、Ru、Ir和Pt）中构建M-SACs的多层稳定策略。金属前驱体嵌入到全氟十四烷酸多层中，并在热解前进一步涂覆上聚吡咯。因此，在高金属负荷（~ 16% wt%）下，有效地抑制了金属的聚集，从而达到M-SACs。在碱性和酸性溶液中，Fe-SAC作为一种高效的氧还原催化剂，其半波电位分别为0.91 V和0.82 V（与可逆氢电极相比）。此外，Fe-SAC作为锌-空气电池中的空气电极，具有247.7 mW cm?2的峰值功率密度和优越的长期稳定性。我们的通用方法为开发适用于各种应用的高负载M-SACs提供了一种有效的方法。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-19599-8

26. Chem：配位数调控钼单原子纳米酶过氧化物样特异性

纳米酶是天然酶很有前途的替代品，但由于其特异性差，其使用仍然有限。由于这些系统固有的结构复杂性，克服这一点并控制传统纳米酶的靶向类酶性能是极具挑战性的。我们 道了一系列非均相钼单原子纳米酶（MoSA-Nx-C）的理论设计和实验实现，其中我们发现类过氧化物特异性很好地受到单个Mo位点的配位数的调节。由此产生的MoSA-N3-C催化剂表现出专属类过氧化物行为。它通过均溶途径实现这一行为，而MoSA-N2-C和MoSA-N4-C催化剂有不同的异溶途径。这种配位数依赖的酶特异性机制归因于这些MoSA-Nx-C过氧化物酶模拟物的前沿分子轨道的几何结构差异和方向关系。本研究证明了过氧化物酶特异性纳米酶的合理设计和酶学性质的精确调控。

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https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.10.023