温馨提示：本推 包含23篇 献，预计阅读时间约23min，大家挑感兴趣的关注。

1. ACS Catal.：碳负载铂电催化剂在碱性环境下的气体扩散实验：粒度和介观环境对降解机理的影响

近年来，人们对燃料电池催化剂在酸性环境中的稳定性进行了广泛的研究。相比之下，很少有研究探讨燃料电池催化剂在碱性介质中的降解机理。在本研究中，我们在装有阴离子交换膜的气体扩散电极（GDE）上进行加速降解实验，以研究四种不同类型Pt/C燃料电池催化剂的稳定性。与之前的研究相比，将催化剂暴露在液体电解质中，GDE设置提供了反应物气体、催化剂和离聚物的真实三相边界，使反应物传输速率接近真实的燃料电池。因此，与传统的电化学电池相比，GDE装置模拟了在更真实的反应条件下催化剂的降解。通过CO溶出法测定Pt/C催化剂电化学活性表面积的损失，结合小角度x射线散射法测定的粒度分布变化，我们证明了：

（i）降解机制取决于所研究的Pt/C催化剂，可能确实与在常规电化学电池中观察到的不同，

（ii）与惰性气氛相比，降解在氧气气氛中增加，

（iii）观察到的降解机制取决于活性相的介观环境。

测量结果表明，与分别使用小颗粒和大颗粒的两种催化剂的简单混合相比，当小颗粒和大颗粒被固定在同一碳载体薄片上时，会增加颗粒的生长。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03184

2. ACS Energy Lett.：揭示基于电极-电解液设计的NO还原用于氨合成

电化学N2还原反应作为Haber-Bosch工艺的潜在替代品引起了人们的兴趣，但由于转化率和氨产率明显较低，因此需要替代品。在这里，我们展示了在合理设计的含有EDTA-Fe2+金属络合物（EFeMC）的电解质的结合下，纳米Ag电极上一氧化氮（NO）的电化学还原，当电流密度为50 mA/cm2，?0.165 VRHE时，合成NH3的效率为~100%，在120 h后催化活性或产物选择性没有任何下降。使用逐项成本估算的经济分析预测，在efemc设计的电解液中通过NO还原合成氨，可以在电价为$0.03 kWh-1美元、电流密度为>125 mA/cm2的情况下具有市场竞争力。因此，该方法为可再生电力驱动的氨合成开辟了一条全新的道路。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02082

3. J. Am. Chem. Soc.：简单的自上而下策略直接金属原子化和配位以实现高周转率的二氧化碳光还原

开发独特的单原子作为活性位点对提高光催化CO2还原效率至关重要，但直接原子化金属颗粒和同时调整单个原子的配位仍是一个挑战。在此，我们展示了一个在相对较低的温度（500℃）下通过热驱动气态酸实现原位金属原子化和配位调节的简便策略。使用这种策略，来自NH4Cl的热解气态酸（HCl）可以将大的金属颗粒缩小成相应的离子，随后固定在富氮碳（NC）基体的表面缺陷上。此外，低温处理诱导的NC中间层内的C=O可以在垂直的方向结合离散Fe位点，最后在NC主体的浅层表面得到稳定的具有高价态（Fe3+）的Fe-N4O物质。研究发现，Fe-N4O物质在接受均相和多相光催化剂的高能电子时可以实现高效的CO2转化。优化后的样品在CO生成1 h内的最大周转率（TON）为1494，选择性高，达到86.7%，稳定性好。实验和理论结果表明，与化学价较低的传统Fe-n4组分相比，Fe-n4o组分中的高价Fe位点可以促进CO2的吸附，降低关键中间体COOH*的形成能垒。我们的发现为构建更高效的单原子协同催化剂提供了新的观点，考虑了高性能CO2光还原的原子构型优化。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.0c09060

4. J. Am. Chem. Soc.：光诱导在UiO-66-NH2上修饰的铜单原子用于增强CO2光催化还原成液体燃料

光催化将二氧化碳还原为有价值的燃料是一种有希望减少全球变暖和增加能源供应的途径。然而，催化剂的选择性差、效率低往往是其适用性的限制因素。在此，我们开发了一种光诱导方法来实现在UiO-66-NH2载体（Cu SAs/UiO-66-NH2）上形成Cu单原子，可以显著提高CO2的光还原为液体燃料。值得注意的是，所研制的Cu SAs/UiO-66-NH2在太阳能驱动下实现了CO2转化为甲醇和乙醇，生成速率分别为5.33和4.22 mol h-1 g-1。这些收率远高于原始UiO-66-NH2和Cu纳米粒子/UiO-66-NH2复合材料的收率。理论计算表明，在UiO-66-NH2上引入Cu SAs大大促进了CO2转化为CHO*和CO*中间体，对甲醇和乙醇有很好的选择性。本研究为设计原子级光催化CO2还原的高性能催化剂提供了新的见解。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.0c09599

5. Adv. Mater.：促进二维横向外延异质结构的光电荷分离用于可见光驱动的CO2光还原

光载流子复合是提高太阳能转换效率的一大障碍。对于二维材料，异质结构的构建是一种有效的策略，通过内部电场在异质界面促进光激发载流子分离。然而，由于难以找到具有合适晶格错配的两个组件，目前二维异质结构多为垂直异质结构，对二维横向异质结构的研究较少且有限。在这里，通过在BiOCl中超声辅助腐蚀Cl制备得到BiOCl@Bi2O3的横向外延异质结构。这种独特的横向异质结构加速了光激发电荷的分离和通过在横向界面化学键合引起的内部电场传输。因此，横向BiOCl@Bi2O3异质结构显示出优越的CO2光还原性能，在可见光照射下CO产率约为30 mol g?1 h?1。本研究中制备横向外延异质结构的策略，可望为制备其他用于光电器件、能量转换和存储领域的二维横向异质结构提供启发。

原 链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202004311

6. Angew. Chem. Int. Ed.：多重光催化剂级联序列：单线态氧光氧化与光催化合成关键生物碱骨架

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202012379

7. Angew. Chem. Int. Ed.：石墨炔@Janus磁铁矿用于光催化固氮

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202012357

8. Angew. Chem. Int. Ed.：过渡金属氢氧化物覆盖层增强光电化学水氧化的新见解

原 连接：

https://doi.org/10.1002/anie.202013014

9. Angew. Chem. Int. Ed.：阐释室温下Pt/CeO2在CO氧化过程中金属与氧化Pt位点的协同作用

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202013223

10. Nat. Mater.封面 章：在原子尺度上消除铂基电催化剂的溶解

质子交换膜燃料电池的一个挑战是在阴极氧还原反应过程中，铂纳米材料在高电压下的耐久性有限。本工作从原子尺度的研究了明确定义的单晶、薄膜和纳米尺度的表面，揭示了铂的溶解趋势，该趋势控制着耐用材料的设计和合成。新定义的度量标准（固有溶解度）对于理解碳（C）载体中Pt损失，表面结构，尺寸和Pt纳米颗粒之间的相关性至关重要。研究发现，利用金（Au）底层能促进了Pt表面原子（111）结构的有序化，而表面上的Au则选择性地保护低配位的Pt位。该缓解策略适用于3nm Pt3Au/C纳米颗粒，消除了液体电解质中的铂溶解，其中包括在1.2V的扩展电位范围内，与3nm Pt/C相比，耐久性提高了30倍。

原 链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-020-0735-3

封面赏析：

11. Chem：β-Mo2C纳米棒与低温等离子体协同选择性将CO2还原为CO

原 链接：

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.09.016

12. Angew. Chem. Int. Ed.：受自然启发构筑而成的MOF@COF纳米酶在特定微环境和伪足表面具有活性位点，可增强细菌的抑制作用

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202012487

13. Sci. Adv.：杂化结构中部分暴露的RuP2表面实现肼氧化和析氢反应的双功能催化

原 链接：

https://doi.org/10.1126/sciadv.abb4197

14. Adv. Energ. Mater.：通过自组装控制光催化活性-可调的苝酰亚胺光催化剂用于析氢反应

氨基酸官能化的苝酰亚胺（PBI）在溶液中形成自组装结构，其性质取决于原位环境。使用高通量光催化装置，在350个实验中研究了5个PBI在一定条件（pH和空穴清除剂浓度）下的析氢反应（HER），探索超分子结构与光催化活性之间的关系。小角X射线散射（SAXS），NMR光谱和紫外可见（UV-vis）吸收光谱表明，光催化活性取决于形成的自组装聚集体的性质，从而证实了自组装结构对催化活性的调控作用。带电的柔性圆柱状聚集体的存在与光催化析氢之间存在明显的相关性，紫外可见光谱表明，最活泼的结构类型具有独特的π聚集形式，可通过多个PBI单位以实现有效的电荷分离。

原 链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202002469

15. Nature：钛硅沸石-1中双核位点上的有效环氧化

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41586-020-2826-3

16. Nat. Catal.：空间正交的分层多孔酸碱催化剂，用于串联反应和拮抗反应

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41929-020-00526-5

17. Nat. Energy：析氧反应过程中高活性金属-有机骨架电催化剂的结构转变

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41560-020-00709-1

18. Nat. Commun.：金属-有机骨架材料涂覆的阴极上以低过电位还原二氧化碳

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19236-4

19. Nat. Commun.：高熵合金纳米催化剂驱动氧化还原电催化的快速位点间电子转移

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19277-9

20. ACS Catal.：光催化水裂解反应中O2析出的瞬态动力学

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c04115

21. Adv. Energ. Mater.：富缺陷氧化锆负载Ni单原子用于光催化CO2还原成CO

原 链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202002928

22. J. Am. Chem. Soc.：设计双功能Ir1-In2O3单原子催化剂实现高选择性二氧化碳加氢制乙醇

原 链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c08607

23．Nature：无金属光诱导烷烃的C(sp3)-H硼化

原 链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2831-6