温馨提示：本推 包含20篇 献，预计阅读时间约20min，大家挑感兴趣的关注。

1．J. Am. Chem. Soc.：基于现场同步加速器实时反馈铜氧化还原态的活性反应控制

原 链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09418

2. ACS Catal.：具有尺寸依赖性金属/载体相互作用的Ru/TiO2催化剂，可调节费托合成的反应性

Ru/TiO2催化剂用作代表性的金属/载体相互作用体系，在催化过程中具有可调的反应性。在此，通过将Ru的负载量从0.5 wt％改变为4 wt％以调节Ru在载体上的尺寸，可以进一步改善Ru/TiO2催化剂在费托合成（FTS）中的催化性能。当金属尺寸增加时，FTS活性得到改善，而长碳链产物（C5+碳氢化合物）更倾向于由小尺寸的Ru催化生成。通过深入的表征表明，Ru上的TiOx涂层很大程度上取决于Ru的大小，而在小的Ru金属颗粒上，TiOx覆盖层得到增强。因此，Ru/TiOx上这种与尺寸有关的金属/载体相互作用会导致Ru还原度的变化，从而具有可变的CHx转化能力。结果，小尺寸的Ru/TiOx催化剂通过抑制Ru/TiOx上竞争性甲烷化作用而表现出对链增长的偏好。因此，尺寸依赖性的金属/载体相互作用对确定FTS中Ru/TiOx的催化性能起着重要作用，可作为调节金属纳米颗粒在催化过程中反应性的有效方法。

原 链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02780

3. ACS Catal.：丙烷脱氢对铂催化剂尺寸的依赖性：从原子分散到纳米粒子

原 链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03286

4. ACS Catal.：用蒸汽稳定高温下的氧化脱氢活性位：ZnFe2O4催化的1-丁烯氧化脱氢为1,3-丁二烯

原 链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03405

5. ACS Catal.：Pd/沸石中条件决定Pd的形态和NO吸附

原 链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03585

6. Science：通过串联氢解/芳构化将聚乙烯转化为长链烷基芳烃

利用负载在γ-氧化铝上的铂串联催化转化，将各种聚乙烯高收率（最高80 wt％）转化为低分子量液体/蜡产品。而且无需添加溶剂或分子氢，几乎不产生光气。主要成分是有价值的长链烷基芳烃和烷基环烷烃。在280℃，放热氢解与吸热芳构化的耦合使整个转化过程在热力学上可实现。该方法证明了废聚烯烃如何成为生产分子烃产品的可行原料。

原 链接：

https://science.sciencemag.org/content/370/6515/437

7. Nat. Energy：吸附氢氧化物在改性铂析氢反应动力学中的作用

在氢燃料电池和水电解槽中重要的碱性氢氧化和析出反应中，吸附氢氧化物的双功能机制引起了激烈的争论。氢氧化物的结合对活性有影响，但被吸附的氢氧化物在反应机理中的确切作用尚不清楚。在这里，我们通过选择性地铂在单晶的台阶上修饰其他金属原子，表明碱性氢的析出率与氢氧化物结合强度呈火山型关系。我们发现，在台阶边缘修饰了Ru的Pt对析氢反应（HER）的活性是裸Pt台阶的65倍。对电化学水解离的模拟表明，活化能与OH*吸附强度相关，即使吸附的氢氧化物不是产物，模拟的火山曲线与实验曲线吻合。这项工作不仅阐明了碱性HER的机理，而且为催化剂设计提供了一个目标，即以最佳的氢氧化物结合强度为目标，以获得最高的碱性HER反应速率。三维（H和OH吸附物种）HER的活性火山曲线和对氢氧化的影响进行了讨论。

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41560-020-00710-8

8. Angew. Chem. Int. Ed.：析氧反应的双功能机制的光谱和电动力学证据

析氧反应（OER）是许多储能过程中必不可少的阳极反应。OER最常被认为是通过涉及四个连续的质子耦合电子转移（PCET）步骤的机制发生的，由于各种氧中间体的比例关系，对性能造成了限制。双功能OER机制中，氢氧化物攻击金属氧基所需要的能量是通过氢原子转移到另一个位置来促进的，有可能绕过比例关系。然而，迄今为止，双功能机制仅得到理论计算的支持。在这里，我们描述了两种高活性OER催化剂FeOOH-NiOOH和NiFe层状双氢氧化物（LDH）的原位拉曼光谱和电动力学研究。数据支持两种催化剂的两种不同机制：FeOOH-NiOOH通过双功能机制运作，其中O-O键形成的速率决定步骤是OH-攻击Fe=O，同时氢原子转移至NiIII-O位置，而NiFe LDH是通过传统的连续四个PCET步骤的机制运作的。双功能机制的实验验证增强了对OER催化剂的理解。

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202011388

9. Angew. Chem. Int. Ed.：位点选择性电化学苯基C-H胺化反应

C-H/N-H交叉耦合是合成各种胺的理想策略，但由于需要化学氧化牺牲剂，而且很难控制区域和化学选择性，因此仍具有挑战性。在此，我们 告了一个位点选择性电化学胺化反应，该反应可以将苯基C-H键通过H2析出转化为C-N键，而不需要外部氧化剂或金属催化剂。合成策略包括苯基C-H的阳极裂解形成碳正离子中间体，然后与一个亲核胺形成C-N键。成功的关键在于加入HFIP作为助溶剂来调节烷基苯底物和胺化产物的氧化电位，以避免后者的过度氧化。

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202013478

10. ACS Catal.：热等离子体条件下钌催化剂在CO2加氢过程中的CO中毒：动力学、漫反射红外傅里叶变换光谱-质谱联合研究

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03620

11. ACS Energy Lett.：通过脉冲光照动态控制基元步骤能量，增强金属纳米粒子的光催化作用

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c01978

12. Nat. Catal.：催化剂控制的未活化烯烃的对映选择性1,1-芳基硼化

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41929-020-00523-8

13. Nat. Commun.：Fe/N掺杂碳电催化剂中的吡啶型Fe-N4大环模拟活性中心

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-020-18969-6

14. J. Am. Chem. Soc.：高效近红外激活三重态-三重态湮没上转换用于光催化

原 链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.0c06976

15. Adv. Energ. Mater.：在基于Nafion的膜电极组件中采用一锅法合成的CO-吡啶衍生催化剂用于高效CO2电化学CO反应

原 链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202070164

16. Chem：二氧化碳选择性转化为丙烯和丁烯

原 链接：

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.09.025

17. ACS Catal.：甲烷氧化催化剂中PdSO4表面：稳定性、反应性和水抑制性的DFT研究

尽管在实验上很难观察到，但普遍认为PdSO4 是SO2中毒甲烷氧化催化剂活性降低的罪魁祸首。密度泛函理论（DFT）预测块状PdSO4的形成是不可能的，这是缺乏PdSO4相的X射线衍射（XRD）证据的原因。相反，实验观察结果支持PdSO4在PdO上形成薄膜的理论。研究发现，分别对应于PdO（100）和PdO（101）的PdSO4（110）和PdSO4（111）是最有可能发生催化剂中毒的表面。在这些硫酸盐表面，PdSO4（111）含有配位不饱和Pd，这使得催化活性得以发挥。甲烷在PdSO4（111）上很容易进行第一次C–H离解并发现，其能垒在0.74和0.87ev之间，与金属Pd的 道值相似。然而，羟基的存在增加了势垒高度。甲烷氧化还受到PdSO4（111）表面上?1.45 eV的异常强的水吸附的阻碍，这会导致位阻。极强的吸附引起表面羟基的结合形成对能量有利的吸附水。这一结果为基于SO2中毒的PdSO4/Al2O3催化剂在干燥条件下能产生适当的甲烷转化率，但在湿法进料条件下表现较差的实验结果提供了理论依据。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03686

18. Nat. Catal.：高价金属通过调节3d金属氧化循环能量学改善析氧反应性能

原 链接：

https://doi.org/10.1038/s41929-020-00525-6

19. J. Am. Chem. Soc.：N4S2配位Ni（II）配合物对二氧化碳的可见光催化转化：高效、选择性地制备甲酸盐

原 链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.0c08145

20. Angew. Chem. Int. Ed.：亚3nm超细Cu2O用于可见光催化固氮

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202013594