超短中红外激光脉冲驱动的紫外-毫米波段超连续谱

来自：徐金翔 郭波 光学前沿评论 江苏激光联盟陈长军转载

专家视点

在超短中红外脉冲驱动的快速电离介质中，束缚电子和自由电子的光学非线性结合在一起，产生了各种各样的超快非线性光学，在不同于紫外线和太赫兹的光谱范围内产生明亮的宽带辐射。考虑到其巨大的带宽，对这种非线性响应的定量实验分析绝非易事。在此，Mitrofanov等人通过在从紫外到毫米波段的整个光谱范围内执行的超宽带光谱测量、太赫兹到毫米波段的光束轮廓分析以及基于电光采样和自相关分析的直接时域场波形表征来应对这一挑战，其中心思想是使用由高峰值功率中红外脉冲及其二次谐波组成的双色场作为气体系统宽带非线性响应的驱动器。为将驱动波长移到中红外范围提供了一个基本原理，即使用更长的驱动波长激光驱动器可以显著提高太赫兹的产量。在双色场的驱动下，快速电离气体的非线性响应（高峰值功率的亚100-fs中红外脉冲及其二次谐波）提供了一个明亮的多波段超连续谱辐射源，其光谱跨越大约14个倍频程，紫外区域从300 nm以下一直延伸到毫米波段4.3 mm以上。正如直接测量显示的那样，这种超连续谱的毫米波到太赫兹部分以半周期场波形的形式发射，可以聚焦以产生约5 MV/cm的场强，在毫米波范围内发射至少1.5%的毫米波-太赫兹超连续谱能量，从而在束腰区域产生高达100 kV/cm的毫米波场强。该工作发表在Optica 上。

A. V. Mitrofanov, D. A. Sidorov-Biryukov, M. M. Nazarov, A. A. Voronin, M. V. Rozhko, A. D. Shutov, S. V. Ryabchuk, E. E. Serebryannikov, A. B. Fedotov and A. M. Zheltikov, Ultraviolet-to-millimeter-band supercontinua driven by ultrashort mid-infrared laser pulses, Optica 7(1): 219-222 (2020).

超出太赫兹范围的毫米波频段——这是射电天 学、遥感以及电信、医疗和安全筛查应用特别感兴趣和重要的区域。 对于充分释放产生超连续谱的潜力以及更广泛地将宽带光学的概念和方法扩展到新的频率范围（包括毫米波段）至关重要，是一种方法的发展，通过这种方法，束缚电子和自由电子的超快光学非线性可以在整个相关频率范围内精确地表征，从紫外线到太赫兹波段甚至更远。由于要探索如此巨大的带宽，对这种非线性响应的定量实验分析绝非易事 。

实验中，研究人员使用的激光系统由带放大器的固态镱激光器、三级光学参量放大器、光栅-棱镜展宽器、Nd: YAG 泵浦激光器、三级光学参量啁啾脉冲放大器和光栅压缩器组成。Yb: CaF 2激光系统的 1 kHz、200 fs、1030 nm 放大输出泵浦三级光参量放大器，输出1460 nm脉冲。这些脉冲用光栅棱镜展宽器展宽并在100 ps、20 Hz Nd: YAG激光脉冲（能量分别为50 mJ、250 mJ和700 mJ）泵浦下形成三级光参量啁啾脉冲放大器。利用光栅压缩器对中心波长为3.9 μm 的光参量啁啾脉冲放大器进行压缩，得到脉宽为80 fs、能量为35 mJ的光参量啁啾脉冲 。

图1 实验装置 。PM1、PM2、PM3，离轴抛物面镜；CaF2，气室入口窗；AGS，用于产生二次谐波的 AgGaS2 晶体；PFM，抛物面翻转镜；I1、I2，光圈；F1、F2，聚丙烯过滤器；F3、F4，分别用于分析超连续谱输出的中红外到紫外和太赫兹到毫米波部分的滤波器；PMH，带通孔的离轴抛物面镜；GaP，磷化镓晶体；P，偏振器；DL，延迟线；L，镜片；??/2，半波片；WP，Wollaston棱镜；BD，平衡检测器。

实验中，80 fs，3.9 μm光参量啁啾脉冲放大器的输出被聚焦到离轴抛物面镜（图1中的PM1）的气室中。焦距在50到100 cm不等，这面镜子的厚度是不同的。一个0.5 mm厚的GaS 2晶体，放置在CaF 2气室入口窗口的正后方，用于产生二次谐波。超连续谱输出对AgGaS 2晶体(图1中的AGS)的取向高度敏感。调整晶体以获得最佳的二次谐波产生相位匹配对于产生跨越数十年的超连续谱至关重要。聚焦双色场，由3.9 μm光参量啁啾脉冲放大器的输出及其二次谐波驱动气体靶，产生宽带辐射，使其离开气室进行光谱、时间和光束分布分析（图1）。利用自制的扫描单色仪和低温冷却HgCdTe探测器对该超连续谱的中红外部分进行了光谱分析。300-1100 nm范围内的光谱测量使用Ocean Optics HR4000光谱仪进行而900-2200 nm范围内的光谱测量使用NIR Quest光谱仪。这些光谱仪覆盖的光谱范围之间的广泛重叠有助于分段光谱测量的可靠交叉校准。中红外到紫外光谱测量通过超连续光谱光束，使用一个可调光圈（图1中的l1）放置在一个高精度的二维平移平台上进行的。

图2 （a）和（b）由双色激光驱动器驱动的来自大气空气的超连续光谱的近红外到紫外部分的轴上（酒线）和离轴（蓝线）光谱λ 0≈ 3.9 μm，τ 0≈ 80 fs，(a) E 0 ≈ 4.0 mJ 和 (b) 8.5 mJ，由 (a) f ≈ 50 cm 和 (b) 100 cm 的抛物面镜聚焦。 灰色阴影是二次谐波频谱。(c）毫米波到紫外超连续光谱： （实线）中红外到紫外（酒线）和太赫兹到毫米波（蓝线和粉红线）超连续光谱的一部分，在空气中用双色激光驱动器测量，λ 0 ≈ 3.9 μm、τ 0 ≈ 80 fs、E 0 ≈ 6.0 mJ、f ≈ 50 cm，输入光谱如灰色阴影所示，（蓝色阴影）使用光电离电流模型计算， （绿色和粉红色虚线）使用中红外到紫外（粉红色线）和太赫兹到毫米波（绿色线，注意乘数为 10^3）中的非线性偏振模型进行计算。(d） 太赫兹毫米波场波形的电光采样和（e）自相关迹。(f） 超连续谱的毫米波到太赫兹部分： （实线）电光采样（粉红线）和自相关（蓝线）实验迹线的傅里叶变换，（蓝色阴影）使用光电离电流模型的计算以及（虚线）一个??^2渐近线。

在太赫兹和毫米波范围内 [图2(a)-(f) ]的脉冲特性研究中使用了两种技术：自相关测量和电光取样。在电光取样方案中，从气室出来的多倍频程辐射被直径为2英寸、焦距为15厘米的离轴抛物面反射镜 (图1中的PFM )反射并通过3毫米的聚丙烯滤光片 （图1中的F1 ）传输，该滤光片阻挡了超连续光谱的紫外到中红外部分。通过聚丙烯滤波器传输的超连续谱的太赫兹到毫米波部分与Yb激光器提供的1.03 μm、120 fs参考脉冲相结合， 在直径2英寸、焦距10厘米、带通孔的离轴抛物面镜上。 然后，在一个250 μm厚的GaP晶体中使用和频产生对太赫兹到毫米波场波形进行采样。 该晶体的和频输出用15 cm焦距球面透镜准直并通过四分之一波片和Wollaston棱镜透射，由平衡探测器 （图1中的BD ）检测。 通过用聚丙烯滤光片 (图1中的F2 )滤除双色驱动器产生的超连续谱辐射中的太赫兹-毫米波场，准直太赫兹，分析了太赫兹-毫米波超连续谱的光束聚焦性?毫米波光束与直径为2英寸、焦距为15厘米的离轴抛物面镜 (图1中的PM1 )并将该光束聚焦到直径为2英寸、焦距为10厘米的抛物面镜 （图1中的PM3 ）的LiTaO 3热释电相机上。

在自 相关分析中，用0.4 mm厚的铁片滤除了超连续谱的中红外到紫外部分。 然后，使用硅分束器将太赫兹到毫米波的光束分成两个复制品。其中一个副本相对于另一个具有可移动镜像的副本延迟。然后，将两个复制品组合在同一个硅分束器上。使用LiTaO 3热释电功率计测量组合信号的功率，作为副本之间延迟时间的函数，以产生太赫兹到毫米波场波形的自相关轨迹。傅立叶变换的自相关跟踪能够准确地检索太赫兹到毫米波超连续谱的高频部分（约为2 THz）。由于电光采样方案中使用的参考脉冲的带宽有限，因此，该光谱区域不容易被电光采样所访问。另一方面，由于硅分束器的传递函数，电光采样在低频时提供了更高的信噪比，在自相关测量中丢失了。

由双色激光驱动器在空气中产生的超连续光谱的近红外到紫外部分的轴上和轴外光谱，如图2(a)和2(b)所示。超连续谱的这一部分主要是以频率为中心的峰。在低驱动强度下观察到良好分辨的光谱峰，这些特征趋向于展宽，最终形成从350到2200 nm的连续光谱，能量约为5 mJ（图2(a)-(c)）。这一趋势与Kerr效应引起的3.9 μm脉冲本身(图3(a))的光谱展宽有很好的相关性，表明超连续谱输出中频率峰的合并主要是由于驱动器的非线性相移转移到非线性输出 [图3（a）中以4.3 μm为中心的倾角是由于大气C O 2的吸收]。

图3 （a） 驱动场中红外部分的光谱因与 f ≈ 50 cm 和能量 E0的大气相互作用而展宽，如图所示。(b) 由双色激光驱动器驱动的不同气体的太赫兹到毫米波输出能量，λ0 ≈ 3.9 μm，τ0 ≈ 80 fs , E0 ≈ 6.0 mJ，f ≈ 50 cm，二次谐波能量约为0.2 mJ。（c）-（e）来自空气的太赫兹毫米波超连续谱中的横向场强分布：（c）二维光束剖面和（d）?? 和（e）?? 这个剖面的切割。

在图3(b)中，研究人员给出了在聚丙烯过滤器后面测得的太赫兹到毫米波输出能量作为气体压力的函数，用于各种气 体（He，Ar， N 2 空气和Kr）驱动 的双色激光驱动器。作为在图3(b)中清楚地观察到的一般趋势，具有较低电离电势的气体提供较高的太赫兹毫米波产额。将3.9 μm脉冲的能量设置为E 0 ≈ 6.0 mJ，对应于1014 W/cm^2的场强，太赫兹-毫米波输出的最高能量 约为24 μJ 、 用电离电位为14 eV的Kr [图3(b)中的蓝线]进行了实验。

在这些实验中，在低至几毫巴的气压下，太赫兹毫米波的产额达到了几微焦的产量。 由于 λ 0 ≈ 3.9 μm、E 0 ≈ 6.0 mJ 和 τ 0 ≈ 80 fs，在这个气压范围内，激光驱动器的峰值功率不可能成丝，因为激光驱动器的峰值功率比自激的临界功率低几个数量级。对于Kr，这里研究的所有气体中非线性折射率最高的气体，在2 mbar 时，P /Pcr≈0.003。然而，在这样的氪气压下，太赫兹毫米波的产量高达5 μJ [图3(b)]，这表明高效产生太赫兹毫米波超连续谱不需要成丝。此外，当气体压力达到自聚焦的临界功率与激光驱动器峰值功率相当的水平时，太赫兹毫米波的产额停止增长并且作为气体压力[图3(b)]的函数开始迅速降低，因此，与先前的研究一致显示，即使是适度的自作用效应和相关的非线性相移也不利于超连续谱的产生。

图2(d)和图2(e)中，研究人员展示了由双色激光驱动器在空气中产生的能量为18 mJ的太赫兹毫米波场波形的典型电光采样和自相关迹。图2(c)和图2(f)显示了这部分超连续谱的光谱，它是通过电光取样和自相关轨迹的傅里叶变换发现的。太赫兹毫米波场的频谱在1 THz处达到峰值，或者????≈300 μm。低?? 0，一个??=50 cm实验中使用的反射镜将一个直径为5mm的光参量啁啾脉冲放大器的输出聚焦到一个直径为250 μm的透镜上。与?? 0≈6.0 mJ时，电离引起的离焦使驱动光束的束腰直径增加了330-400 μm。太赫兹毫米波的超连续谱 [图3(c)和图3(d)]从70 GHz扩展到55 THz，在这里它满足了超连续谱辐射的中红外部分。毫米波太赫兹场波形的脉冲宽度，根据其自相关轨迹估计为70 fs，对应于中心频率为6.7 THz的场周期的大约一半。当使用10 cm焦距抛物面（图1中的PM3）镜聚焦时，该毫米波太赫兹输出呈现出一个紧随高斯拟合的横向光束束腰轮廓 [图3(d)-(e)]，在半最大光束半径1.3 mm处具有全宽。

为了校准0.07-900 TH z 超连续谱（图2(c)） 的光谱强度， 研究人员 利用上述装置（图1）直接测量了毫米波到中红外、中红外到近红外 和近红外到紫外三个波段的辐射能量。 E 0 ≈ 6 mJ ，这些波段的辐射能量分 别为18 μ J 、4.5 m J 和0.15 μ J 。

为了定量分析由双色中红外驱动器产生的超宽带辐射的毫米波太赫兹部分的辐射功率分布，超连续谱输出首先通过3 mm聚丙烯滤波器传输，该滤波器阻断了超连续谱的红外到紫外部分。 通过这些滤波器的超连续谱场的毫米波太赫兹部分通过仔细预校准的滤波器传输，所述滤波器的材料和厚度的选择方式使得能够提供具有良好定义的高频边缘的传递函数： ν c ≈ 14 THz（180 μm 厚的聚四氟乙烯薄膜）、4.0 THz（5.5 mm 聚四氟乙烯薄膜）、2.4 THz（10 mm 聚四氟乙烯薄膜）、2.1 THz（0.19 mm 100 g/m2 纸）、0.7 THz （4.0 cm的聚四氟乙烯块）和 330 GHz（10 mm的 PMMA 板）。通过这些滤波器传输的信号由热释电LiTaO 3探测器检测，检测范围为0.05至30 THz。这些测量表明，85% 的 毫米波太赫兹辐射功率是在14 THz的频带内发射的，该功率的 72% 在 4.0 THz 的频带内辐射，15% 的频率低于2.4 THz , 8% 的频率低于0.7 THz。用一个10毫米的聚甲基丙烯酸甲酯滤光片测量表明，在总毫米波太赫兹辐射能量为每个脉冲约为25 μJ 的情况下，该能量的至少 1.5%，即每个脉冲超过 0.4 μJ，在毫米波频率范围内发射，即低于 300 GHz 的频率下发射。当聚焦到1.3 mm的束腰半径 [图3(c)-(e)]时，具有这种能量的脉冲产生100 kV/cm的同轴毫米波场强。

实验中观察到的超连续谱的产生可能有两种机制， 其中一种机制是由相关的非线性极化引起的微扰波混频过程。 特别是双色驱动的三阶非线性偏振， ω 0-2ω 0 激光场产生多种信号，包括 3ω 0 频率 的信号 ，通过 2ω 0 +2ω 0-ω 0 四波混频 以及低频、太赫兹或亚太赫兹信号 ，通过 ω 0+ ω 0-2ω 0 型四波混频。 在第二种情况下，激光 诱导的隧穿导致了电子 密度的快速 、几乎逐步的增 加。 由此产生的光电子电流的超快调制提供了一个光 学非线性源，在 宽 光谱范围内产生辐射。

利用非线性极化和激光驱动光电子流的标准模型进行的计算表明，由于非线性极化和光电子流的共同作用，产生如此宽频带的超连续谱成为可能。在近红外到紫外波段，四波混频和光电离电流产生了光谱相似、强度相近的 mω 0谱峰，这两种现象在超连续谱的产生中起着重要的作用。然而，在光谱的太赫兹到毫米波部分中，光电流模型本身被认为提供了实验太赫兹到毫米波超连续谱的相当精确的描述 [如图2(c)和2(f)中的蓝色阴影和实线 ]，由于波混频而产生的非线性信号较弱几个数量级。这些结果表明，实验中，产生太赫兹到毫米波部分的超连续谱主要是由于光电离电流的非线性。

在这种情况下，产生太赫兹毫米波超连续谱的较长中心波长驱动器的好处是多方面的 。（i）对于一阶近似，光电子电流遵循电子颤动速度的标度。当耦合到光束聚焦和相位匹配的强烈中心波长依赖性时，这导致了太赫兹/亚太赫兹辐射产额的快速增长；（ii）由于自聚焦阈值的缩放，具有更高峰值功率的驱动脉冲可用于中红外实验而不会导致光束成丝，这对于太赫兹毫米波超连续谱的产生往往是有害的；(iii）气体折射率在中红外范围内的色散通常比在近红外范围内的色散要弱得多，从而降低了所获得的相对相位ω 0和2??非线性相互作用区内双色激光驱动器的零分量；(iv）由于电子颤动的振幅随着驱动波长的增加而增加，因此，毫米波太赫兹辐射的光电子电流源的大小随着中心波长的增加而迅速增加。在光场强度峰值附近产生的光电子可以捕捉到驱动它们在束腰区之外的光场相位。对于实验而言，这种光电子在1 ps的典型碰撞时间内所达到的位移可达4 mm。这个值提供与典型低频截止一致的太赫兹毫米波源尺寸的简单但有意义的上界估计，??～3-4mm [图2(f)]，在实验中观察到的超连续谱中。

分析中，使用的光电流模型不包括任何传播效应。然而，在这个模型中，辐射源项与远场衍射的标准图是完全一致的并且有助于再现远场衍射的重要特征。实际上，辐射场的傅里叶变换导致一个具有特征因子的强度谱，典型的远场辐射谱。那个强度谱向低频方向减小，在低频方向消失与直流电场不传播是一致的，这是衍射理论的另一个特征结果。令人高兴的是，实验超连续谱的低频翼与光电流模型的预测非常吻合。特别是在非常低的??, 实验光谱紧跟??^2标度，完全符合衍射理论。

总之，研究发现，快速电离气体的非线性响应提供了一个明亮的多波段超连续谱辐射源，跨越约14个倍频程，从紫外线中的300 nm以下一直到毫米波段的4.3 mm以外。 该超连续谱的毫米波到太赫兹部分以半周期场波形的形式发射，该半周期场波形可聚焦以产生5 mV/cm的场强，其中，毫米波场强高达100 kV/cm 。

END

研究人员简介

Aleksei M. Zheltikov，俄罗斯M.V. Lomonosov莫斯科国立大学物理系及美国德州农工大学物理与天 学系教授。研究方向为：中红外激光及神经光子学。