【封面故事】
利用二氧化碳、氢气实现胺类化合物的N-甲酰化，是近年来被广泛关注的一种原子经济的二氧化碳绿色转化策略。为了解决均相催化剂的瓶颈，复旦大学的涂涛教授团队采用自负载策略合成了一种稳定、高效、可回收的一维氮杂环卡宾铱固体分子催化剂。有效解决了均相体系催化剂多聚失活的问题，实现了其在温和条件下对各类伯胺、仲胺的高效N-甲酰化。其中，在低至0.1mol％的催化量下可以高效制备常用溶剂二甲基甲酰胺（DMF）。该反应无需外加溶剂，反应条件温和，特别是催化剂可以循环使用十余次而没有产率的明显下降，显现出很好的潜在工业价值。
该工作被Chemistry-An Asian J.选为封面 章，图中的中国龙代表一维固体分子催化剂，可以将二甲胺（图中央位置）在氢气（H2，图左上位置）和二氧化碳（CO2，图左下位置）中高效催化转化为DMF。
1. 温室效应加剧或可导致农作物减产
二氧化碳是主要的温室气体。从工业革命开始，随着人类活动的增加以及大量使用化石燃料，大气中的二氧化碳浓度急剧上升。绿色植物通过光合作用，吸收二氧化碳，释放氧气。因此，大气中二氧化碳的浓度与农作物生产息息相关——一方面，二氧化碳浓度上升会增加农作物光合作用的效率；但是另一方面，由于温室效应加剧导致气候变暖，而热胁迫会大大抑制植物的生长。那么，空气中二氧化碳浓度增加最终会对植物生长产生怎样的影响呢？
为了回答这个复杂的问题，南京农业大学的姜东教授将小麦分用高浓度二氧化碳以及高温进行处理，测量小麦生理表型并测定蛋白质组变化。研究发现，尽管二氧化碳浓度升高可以在初期增加小麦的光合作用进而增加产量，但温度却对植物造成了更大的影响——即在温度升高的情况下，无论二氧化碳的浓度是否增加，由于高温胁迫的影响，小麦叶中光合作用、抗氧化通路以及蛋白合成通路中蛋白含量都会显著下降，严重影响农作物的产量。相关工作于11月4日发表在Proteomics。 地球是人类和动植物共同的家园，唯有爱惜它、保护它，我们才能和谐而长久地生存。
发表期刊：Proteomics
2. 高效光电催化剂实现水相中从温室气体到清洁能源的转化
我们都知道，化工生产在为国民经济的运行提供基础原材料的同时，也会向环境释放大量二氧化碳。然而，现在科学家通过设计高效的光电催化剂，也可以将二氧化碳转变为高附加值的化工原料或燃料加以利用，这对缓解全球变暖、充分利用可再生能源具有重要意义。
在众多催化剂材料中，Cu基催化剂（金属Cu及其氧化物）由于廉价和低毒性受到了研究者的广泛关注，而在水相CO2还原反应中产物的专一性，特别是如何抑制H2生成的副反应是目前面临的重要挑战。近日，天津大学巩金龙教授团队在前期大量研究工作的基础上，在该领域再次取得突破。他们通过电子束蒸发的方法向Cu2O薄膜表面选择性沉积了不同粒径的Cu颗粒，构建出拥有不同长度的Cu/Cu2O界面位点，从而协同调节了电极表面H*和CO*中间体的吸附强弱，在热力学和动力学两方面促进了甲醇液相产物的选择性生成。甲醇最高法拉第效率可达53.6%，是目前 献中 道的最高数值。该研究成果在线发表于近期的Angew. Chem. Int. Ed.。
发表期刊：Angew.Chem.Int. Ed.
3. 通过构建单晶纳米片的晶面结薄层提高光催化性能
利用太阳能将CO2转化为可再生燃料对于缓解温室效应和化石能源短缺具有重要的意义，其中光催化过程中的电荷快速重组是提高CO2转化效率的关键问题之一。构建薄层结构是促进光催化活性的有效措施，在体相电荷快速转移至材料表面参与氧化还原反应过程中发挥着重要作用。
中国地质大学与澳大利亚纽卡斯尔大学合作研究以层状铋系材料BiOIO3单晶纳米片为研究对象，可控制备了厚度可调的BiOIO3{010}/{100}晶面结，用于高效光催化转化CO2气体。研究发现随着BiOIO3单晶纳米片沿层堆积方向厚度的逐渐减小，有效缩短了体相电荷向表面的迁移距离，使得光催化性能得到增强。然该纳米片并不是厚度越薄性能越高，当{010}面暴露比例为77.4%时，BiOIO3纳米片光催化性能最高，其CO2还原制CO产率达到其块体的300%。结合对不同晶面的第一性原理计算和选择性光沉积实验发现，{010}晶面为电子聚集的还原位点面，而{100}为空穴聚集的氧化位点面，说明合适比例的{010}/{100}晶面结使电子和空穴在两晶面间实现高效选择性空间分离。该研究提出了层结构调控与晶面结协同促进光催化性能新策略，为层状材料的电荷调控提供新的参考。
发表期刊：Advanced Functional Materials
4. 单层MOF纳米片实现低浓度CO2的光催化还原
利用光催化技术，在太阳能的驱动下将CO2转化为燃料是一项十分诱人的技术，但实际工业生产中排放的CO2 的浓度往往较低，并与其他气体混合，这与实验室使用的纯CO2做反应物有不小的区别。因此，实现低浓度条件下的高效高选择性的CO2光催化还原具有重要意义。
华南理工大学林璋教授课题组与福州大学徐艺军教授课题组合作，设计了一种Ni MOFs单层纳米片，可以成功实现了低浓度条件下的CO2的高效高选择性光催化还原。在低浓度CO2(10%，模拟烟气中的CO2含量)条件下，Ni MOFs表现出96.8%的CO选择性和1.98%的表观量子效率(420 nm)。该效率不仅高于目前 献 道的低浓度CO2还原体系的效率，还超过了大部分在纯CO2气氛下催化体系的效率。然而在相同条件下，同结构的Co MOFs在低浓度CO2条件下几乎没有活性，说明在MOFs的金属核心对于该催化体系具有重要作用。实验数据分析和DFT计算都发现，CO2在催化剂表面的吸附是低浓度条件下整个转化过程的关键。
发表期刊：Angew.Chem.Int. Ed.
5. 对压力和温度敏感的智能玻璃
美国康宁公司几年前曾发布了一部科幻类影片《A day made of glass》，预言未来人们将使用各种各样的玻璃设备进行透明显示、通讯和健康监控的生活。为朝着这一目标前进，科学家已经做出很多努力，目前已有一些工作 道了可以响应环境变化的玻璃涂层。然而，这些工作仍依赖于对玻璃进行表面功能化，如何设计并合成具有智能响应特征的玻璃本体仍是一个巨大挑战。
Advanced Optical Materials 最近一期(Volume6, Issue 21)封面 章 道了华南理工大学周时凤课题组研发的一种全新智能玻璃。这种Mn2+掺杂的ZnG2O4 纳米结构玻璃的荧光对温度的响应区间在323–523 K，而且对压力变化敏感，在压力诱导下可以发出绿光。这一工作不仅在掺杂的基础原理和非晶体固体性能调控之间架起桥梁，还进一步展示了智能玻璃在远程测温、防伪、实时压力监控及安全通讯等领域的潜在应用价值。
发表期刊：Advanced Optical Materials
本期撰 : 杨扬、袁吉培、沈睦贤、王英
如希望发表科研新闻或申请信息分享，请联系：
ASNChina@wiley.com
声明：本站部分 章内容系出于传递信息之目的源自于第三方 站转载，行业企业、终端用户投稿。若对稿件内容有任何疑问或质疑，请立即与本 站联系，本 站将迅速给予回应并第一时间做出处理（联系邮箱：jinwei@zod.com.cn）。