由于全球性的能源和环境问题，人们对可持续再生能源技术的关注度越来越高。利用可再生的电能还原C O2 生成化学燃料被认为是一种非常有潜力且可持续的技术路线，但是目前的催化剂在催化性能和选择性等问题上还达不到要求。虽然目前的大部分研究都侧重于催化剂的设计和优化，但是C O2 的电化学还原反应本身是一种由多相物质参与的化学反应，催化位点的微环境对于多相反应也很重要，后者不仅能够调节反应物质的传输，还能影响电催化反应的中间产物和路径。
图1. 不同的催化剂微环境及反应界面的示意图。
图2. 疏水性改善的微环境对C O2 还原反应在气体扩散电化学池中的影响。
综上，该团队通过分散PTFE到催化层，控制催化层的疏水性，调控催化位点的微环境，成功地将商用Cu纳米颗粒的C O2 还原偏电流密度提高近一倍，并实现近14%的转化效率，从而证明了催化位点微环境对催化性能的重要性，且可能对其他有气体参与的电催化反应具有借鉴意义。
Enhancing carbon dioxide gas-diffusion electrolysis by creating a hydrophobic catalyst microenvironment
Zhuo Xing, Lin Hu, Donald S. Ripatti, Xun Hu, Xiaofeng Feng
Nat. Commun., 2021, 12 , 136, DOI: 10.1038/s41467-020-20397-5
冯小峰教授简介：冯小峰于2007年于北京大学物理学院获得学士学位，2009年于清华大学物理系获得硕士学位，2013年于加州大学伯克利分校（University of California, Berkeley）材料科学与工程系获得博士学位，随后加入斯坦福大学（Stanford University）化学系进行博士后研究工作。他于2016年加入中佛罗里达大学（University of Central Florida）物理系任tenure-track助理教授，他目前的研究主要集中于电化学催化和可持续能量转换，利用可持续的电能来把二氧化碳废气转化为化学燃料，把氮气和水转化成氨等，相关研究工作主要发表在 Nature Communications, JACS, ACS Catalysis 等杂志上。由于突出的研究贡献，他于2019年获得斯隆研究奖（Sloan Research Fellowship）和美国自然科学基金委 NSF CAREER Award。
科研思路分析
Q：这项研究的想法是如何产生的？
A：我们的实验室一开始就是在做有气体参与的电催化反应，其中也包括二氧化碳的电化学还原反应。在实验初期阶段，我们发现不同的碳纸，即使负载相同的催化剂，在H型电化学池中也能表现出明显的性能差异，推测很有可能是活性位点的微环境在起作用。同时我们通过阅读 献，发现目前的工作很多都没有注意到这一点，大多偏向于催化材料的设计。而如果该项技术要实现商业化，对除催化剂本身之外的影响因素也要充分认识，所以我们觉得针对微环境的研究很有必要。
Q：研究过程中遇到了什么困难？
A：在我们的工作中，对于微环境的表征一直是个难点，我们认为优化的微环境会有一个更好的气液平衡，能够减小气体扩散层的厚度。但是气体扩散层在这种三维催化层中是很难维持一个均匀厚度和分布的，而且目前也没有太好的方法能深入到局部直接观察到。为此我们想了很多方法，也查阅了很多 献，最后决定使用电化学阻抗谱。这种方法虽然不能完美还原催化层的厚度分布，但是能在近乎原位条件下给出一个合理的等效厚度，非常有力的证明了我们的实验结论。
Q：这项研究的成果能否拓展到其他领域？
A：我们认为是可以拓展到其他领域的。因为，首先我们选取的催化剂就是商用的催化剂，它并不全部依赖于催化剂的性能，而是为我们的概念证明服务的；其次，我们研究的是有气体参与的电催化反应，这种类似的反应在工业中还有很多，例如氮气的电化学还原制氨，氧气的电化学还原制双氧水，甲烷的电化学氧化制甲醇等等，我们的研究成果都能对这些反应有很好的借鉴作用。
课题组 站及二维码：
https://sciences.ucf.edu/physics/fenglab/
声明：本站部分 章内容系出于传递信息之目的源自于第三方 站转载，行业企业、终端用户投稿。若对稿件内容有任何疑问或质疑，请立即与本 站联系，本 站将迅速给予回应并第一时间做出处理（联系邮箱：jinwei@zod.com.cn）。