通讯单位：匈牙利塞格德大学

论 doi：https://doi.org/10.1038/s41560-021-00813-w

背景介绍

1.本工作分析了哪些参数决定了基于阴离子交换膜AEM的零隙电解槽的高反应率和产物选择性，以及通常需要使用浓缩的碱性阳极酸盐的原因。

2.本工作说明了从阳极到阴极的阳离子交叉被认为是导致高性能的主要原因，但它也导致了阴极GDE的沉淀形成。

3.本工作设计了一个可再生的过程和实验装置，操作具有不同商业膜的电解池，周期性地注入不同的含碱金属阳离子溶液的纯水阳离子盐。

4.本工作展示了这种方法在多层电解槽堆栈上的可扩展性，有效的改善了其长期不稳定性。

图 解析

▲图1. 碱金属阳离子注入零间隙二氧化碳电解槽的阳离子交叉和沉淀形成。

要点：

1、零间隙电解槽与碱性阳极电解液长时间运行后，盐会在阴极沉淀，逐渐降低其性能。

2、当有大量过量的CO2时，第二种化合物通常是通过K2CO3的CO2吸附形成的，该沉淀物的形成是由于意外的阳离子通过AEM从阳极通过电解液移动到阴极，在阴极中它与氢氧化物发生反应。

▲图2. 使用不同商用的AEMs活化阴极。

要点：

▲图3. 阴极活化的机制和可逆性。

要点：

1、在水溶液电解池上执行阴极活化会将电流增加到几乎与0.1M氢氧化钾阳极酸盐测量的水平相同的水平。

3、在无极化的情况下用异丙醇/水混合物冲洗阴极GDE，可在1分钟内将电流恢复到其初始低值，表明活化是完全可逆的。

4、当阴极室充满活化流体时，它被剥夺了二氧化碳，导致H2形成率高，产物气体流中的二氧化碳和CO分压降低。

▲图4. 解卷积活化电解质的复杂作用。

▲图5. 含水阳极酸盐的二氧化碳电解槽的长期操作和周期活化。

要点：

2、该激活在NaOH<<KOH<CsOH的顺序上变得更加明显。

3、这些溶液的pH和离子强度是相同的，这些测量结果直接证明了K和Cs离子的促进作用，以及钠离子对电化学CO2R影响较小。

▲图6. 大型电解槽和电解池堆中的阴极活化实验。

要点：

1、阴极活化方法的可扩展性在具有100 cm2活性表面积的电解池上以及在由此形成的三层电解槽堆上得到了证明。

2、在所有的实验中，阴极活化增强了Jco，Jco也随施加的电解池电压而逐渐增加。

4、活化使二氧化碳增加到500mAcm?2以上，电流密度甚至略高于在单层电解池中测量到的电流密度。

原 链接：

https://www.nature.com/articles/s41560-021-00813-w