近些年，非金属碳基纳米材料在众多应用中表现出了优异的性能，以乙苯直接脱氢制备苯乙烯为例，碳基催化剂克服了传统铁基催化剂的缺点，在较低温度，无需通入水蒸气的反应条件下，实现了乙苯到苯乙烯的有效转化。众多的碳材料中，具备互相连通的骨架和孔道结构的三维层状碳纳米材料更是在催化、吸附、分离、超级电容器等领域表现出了巨大的潜力。尽管现阶段诸如自组装、化学沉积、三维有机模板碳化等方法实现了石墨烯气凝胶，泡沫碳，三维碳纳米管等三维碳材料的成功制备，但机械强度低、成本高、亲水性差等问题仍亟待解决。除此之外，杂原子掺杂（比如氮、氧、硼、磷等）可大幅度提高三维碳纳米材料催化性能。其中氮元素的掺杂提高了碳材料表面的电子密度和电子迁移速率；氧元素的引入增加了碳材料表面含氧基团的密度，除提高电子密度和电子传递速率之外，为乙苯直接脱氢反应提供了充足的活性中心。
最近，大连理工大学赵忠奎教授带领先进催化材料课题组与中科院沈阳金属所刘洪阳研究员合作，以吸附葡萄糖和氯化铵的三聚氰胺海绵为前驱体，通过简单热解处理，制得具有一定机械强度和表面含氧基团富集的氮掺杂三维碳纳米材料。其中，廉价的三聚氰胺海绵不仅提供了三维骨架模板，高含量的氮实现了氮元素的同步掺杂；氯化铵热解产生的氨气和氯化氢气体除作为气体模板外，分别起到了氮掺杂和对碳骨架的刻蚀以产生多孔结构的作用；葡萄糖的加入则扮演了三个重要角色：氧掺杂以提高含氧基团的含量，支撑碳骨架以及为碳骨架表面的氮掺杂碳的形成提供碳源。最终得到的NCMS@NCGlu-NH4Cl具有层次分明的三维结构，互相连接的三维氮掺杂碳骨架。该催化剂具有优异的物理结构和化学性质。其三维骨架结构可以大幅提高活性中心可及性，而表面丰富的含氧基团和缺陷则为反应物提供了丰富反应位点。因此，所制备的催化剂展示了优良的乙苯直接脱氢催化性能。稳态乙苯转化速率是已 道的纳米金刚石的1.6倍，并获得96.4%的苯乙烯选择性。该工作不仅得到了一种乙苯脱氢制苯乙烯高效催化剂，避免了纳米金刚石的苛刻制备过程，也为新型碳材料的设计和创制提供了一个新的思路。
章发表在ChemCatChem上，doi:10.1002/cctc.201901291
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