湖南科大在高性能CO?气体吸附和催化转化MOF材料研究获进展

金属有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)由于具有极高的比表面积和孔体积,且其孔结构和表面性质均可设计和修饰,在温室气体CO2的捕获存储分离、高附加值催化转化等方面具有诱人的广泛应用前景。使材料兼具高孔隙率、优良稳定性和理想框架-CO2分子相互作用,是设计合成新型高性能CO2吸附与催化转化MOF材料的一个有效策略。

湖南科技大学郑柏树教授研究小组一直致力于将极性桥连功能基(-CONH-、-NH-、NHCOCONH-、NHCONH-)修饰到孔结构稳定的多孔MOFs材料中,利用该类极性桥连功能基作为框架结构拓展单元和强CO2等客体分子作用位点的双重作用,实现对材料的比表面积和CO2气体捕获性能的极大提高。

最近,研究小组利用一个具有纳米尺寸的、酰胺基桥连的不对称性六酸配体与Cu(II)-paddlewheel无机次级构筑单元配位,得到了一个高比表面积(BET 表面积:2429 m2 g-1)的MOF材料HNUST-9(HNUST = Hunan University of Science and Technology)。单组分气体吸附-脱附和多组分气体动态突破实验表明HNUST-9具有出优异的CO2气体存储和分离能力。理论计算结果表明,框架结构中的桥连酰胺基与不饱和铜配位点均能与CO2气体分子间形成强的分子间作用。此外,HNUST-9还表现出优异的CO2-环氧化物环加成催化性能。该工作为以后设计合成新型高性能CO?气体存储分离与催化转化MOF材料提供了一个新思路。

论 链接:

https://doi.org/10.1039/D0QI00231C

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