1. Adv. Energ. Mater.：空气辅助亚稳态氧化镍的合成促进碱性燃料氧化反应

原 链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202070187

2. ACS Catal.：在Cr2O3/ZSM-5催化剂上选择性地将合成气转化为轻芳烃的沸石形态的关键因素

利用氧化沸石双功能催化剂一步法将合成气转化为芳烃（STA）是一种很有前景的芳烃生产方法。控制芳香族的分布，提高苯、甲苯和二甲苯（BTX）的选择性仍然是一个很大的挑战。复合反应 络去耦合，芳构化和烷基化的相对活性决定了ZSM-5的芳族分布。在此，我们在Cr2O3/ZSM-5上研究了STA反应，以揭示沸石形态参数对芳香族分布的影响。用SC9+/A“芳香环取代比”来反映烷基化芳构化的相对速率，揭示了SC9+/A与ZSM-5的形态参数（1/b）的线性关系。提出了通过沿b轴改变ZSM-5晶体尺寸来控制芳香族分布的方法。通过与ZSM-5的离子交换进一步增强其芳构化活性，研制出了BTX空时产率为2.47 mmol g-1 h-1（在碳基上）、BTX馏分为49.1%的双官能团催化剂。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03658

3. ACS Catal.：探究尖晶石型氧化物Mg1-xCuxAl2O4中Cu物质的配位结构以研制CO2至甲醇加氢催化剂

金属Cu纳米颗粒在金属氧化物载体上的分散增加了暴露的金属Cu位点和/或Cu载体界面位点的数量，从而对CO2至甲醇加氢具有良好的催化性能。然而，高分散的铜纳米颗粒的形成是具有挑战性的，因为它们很容易烧结。在本研究中，我们使用掺杂铜的MgAl2O4（Mg1-xCuxAl2O4）进行了简单的沉积还原技术，研究了纳米铜颗粒的形成。Mg1-xCuxAl2O4具有以下三种Cu2+物种：短O-Cu八面体配位[CuO6]s、长O-Cu八面体配位[CuO6]el和四面体配位[CuO4]t。前两个在反尖晶型Mg1-xCuxAl2O4中发现，另一个在正尖晶型Mg1-xCuxAl2O4中发现。

此外，通过对Cu2+物种还原性的不同研究，我们明确了它们的比例与Cu负荷有关。低Cu负荷（x<0.3）时，Mg1-xCuxAl2O4主要含有[CuO6]s。另一方面，对于高Cu负荷（x≥0.3），[CuO6]el和[CuO4]t的比例增加。值得注意的是，在所制备的催化剂中，H2还原的Mg0.8Cu0.2Al2O4（x=0.2）暴露出的金属Cu位点最多，因此具有良好的催化性能。因此，[CuO6]s的H2还原对于在金属氧化物上形成金属铜纳米颗粒至关重要。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02868

4. ACS Catal.：丙烯与甲醛在杂多酸催化剂上气相Prins缩合一步法合成丁二烯

研究了以丙烯和甲醛为原料，在二氧化硅负载的杂多酸（HPA）上气相连续合成丁二烯。硅钨酸（SiW）被认为是最活跃和最具选择性的HPA。在低SiW负载下，催化剂由于会形成丁烯副产物而选择性低，而在高负载（≥40wt%）下，可以选择性地形成丁二烯并具有稳定的性能。强的布忍司特酸位点与SiW质子在丁二烯合成中表现的更活跃，与由HPA质子与二氧化硅载体的相互作用形成Si-OH2+位点相比。动力学研究和产物合成实验表明，丙烯活化或C-C键的形成是决定反应速率的步骤，丁二烯和丁烯都是在强酸位点上由共同的中间产物生成的。在较弱的酸位点上，丁醛与甲醛缩合生成2-乙基丙烯醛。此外，丁二烯与甲醛的相互作用使反应变得复杂，2,3-二氢吡喃，丙烯齐聚和裂解，甲醛向CO和H2分解，大量焦炭形成导致催化剂失活。然而，通过优化反应温度、SiW负载和反应介质中的水含量，我们可以实现丁二烯选择性高达64%和稳定的催化剂性能。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03282

5. ACS Catal.：Li-MgO催化剂对甲烷氧化偶联反应的单位点催化

Li-MgO是甲烷氧化偶联反应（OCM）的典型催化剂，OCM是多相催化中最具挑战性的反应之一。在这里，我们 道了Li添加剂重构MgO以提高MgO{110}面四倍配位Mg2+位点（Mg4c2+）的表面密度，最终导致Li-MgO催化剂仅暴露Mg4c2+位点。这些Li-MgO催化剂通过活化甲烷生成甲基自由基中间体，有效地催化了OCM反应，并最小化了进一步的解离和随后的燃烧反应。这些结果表明，在Li含量高的Li-MgO催化剂中，MgO{110}表面的Mg4c2+具有高效的单位点催化作用，可用于OCM反应，这可能为开发工业上可行的OCM催化剂提供一些思路。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03896

6. Angew. Chem. Int. Ed.：镍催化苄基三氟硼酸钾与有机卤化物的电化学C(sp3)?C(sp2)交叉偶联反应

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https://doi.org/10.1002/anie.202014244

7. Angew. Chem. Int. Ed.：噻唑并[5,4-d]噻唑基的D-A型共价有机框架用于太阳光驱动的析氢

原 链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202014408

8. Angew. Chem. Int. Ed.：Heusler化合物的eg轨道占有率的调节用于析氧反应

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https://doi.org/10.1002/anie.202013610

9. Adv. Funct. Mater.：通过双位点的调节设计水解离动力学导向的硫化镍用于高效碱性析氢

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https://doi.org/10.1002/adfm.202008578

10. Angew. Chem. Int. Ed.：光催化中界面电荷转移的位置敏感性与光催化效率

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https://doi.org/10.1002/anie.202014037

11. Angew. Chem. Int. Ed.：omega分子筛中的成对铜单体：甲烷转化为甲醇的活性中心

利用氧气将甲烷直接转化为甲醇是一种具有挑战性但有潜在回 的利用甲烷的途径。通过采用逐步化学循环的方法，铜置换的沸石可以将甲烷转化为甲醇，但生产效率仍然太低，无法实现。然而，如果活性中心的性质能够被阐明，这些信息可以用来设计更有效的催化剂。在理论和其他X射线技术的支持下，利用非常规X射线粉末衍射，对omega分子筛（Cu-omega）中高选择性、高活性的铜位点进行了定量和空间研究。这是对非铜氧化合物结构的首次全面描述，并将为未来甲烷制甲醇材料的开发提供关键模型。

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https://doi.org/10.1002/anie.202014030

12. Chem. Mater.封面：三聚钌簇包裹的ZIF-11及其碳衍生物的原位合成用于同时转化甘油和CO2

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03423

13. Nat. Catal.：多胺铜电极上的电化学二氧化碳-乙烯转换

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https://www.nature.com/articles/s41929-020-00547-0

14. Nat. Chem.：用弱酸性阳离子交换层双极膜提高CO2电解效率

为了减少可再生能源的不连续性，需要将电能高效地转化为化学物质。以有效速率驱动这些电化学转化不仅需要快速的电极动力学，还需要快速的传质和离子传输。然而，关于局部环境对固体聚合物电解质中离子传导的影响却知之甚少。本研究实现了在膜电解池中在数十纳米尺度上测量和调节局部pH值。在双极性膜基通气CO2电解槽中，阳离子交换层的酸性环境导致CO2还原效率较低。采用比例指示剂和逐层聚电解质组装，测量并控制了50nm厚弱酸层内的局部pH值。弱酸层抑制了竞争的析氢反应同时不影响CO2还原。这种探测和控制局部膜环境的方法可用于电解槽、燃料电池和流动电池等装置，也可用于聚合物电解质中离子分布的研究。

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https://doi.org/10.1038/s41557-020-00602-0

15. ACS Catal.：甲硫醇SAMs诱导Cu催化剂上Cu+的重构和生成用于化学CO2还原

另一方面，硫修饰铜（S–Cu）电极主要生成甲酸盐作为CO2还原产物。在机理研究中，使用了原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱仪作为一种强大的表面分析技术，同时结合扫描电子显微镜、掠入射广角X射线散射（GIWAXS）和X射线能谱（XPS）。光谱数据表明，在负电位大于?1.4V时，通过电化学还原甲硫醇单分子膜，Cu+在Cu表面的重构和形成。DFT计算也在接近实验条件的偏压和水电解质条件下进行。结果表明，表面粗糙化有利于生成C2产物。此外，Cu+部分促进了C2产物的生成，表明杂原子掺杂在电化学CO2还原中起着关键作用。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c04106

16. ACS Catal.：介孔薄膜NiS2用于析氢反应的预电催化

为了满足日益增长的可持续能源需求，开发高活性、耐用、廉价的电催化剂是制氢的关键。硫化镍作为析氢反应（HER）的电催化剂具有很大的潜力；然而，关于其控制电化学转化的活性相仍存在争议。结果表明，采用一种新的软模板法合成的介孔NiS2薄膜，无需硫化，在预处理后在碱性介质中显示出优异的HER活性，介孔NiS2经历了硫浸出、表面非晶化和介孔结构的崩塌。与结晶态NiS2的比较分析表明，低配位Ni位的部分羟基化作用是其较高的HER活性的原因。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03094

17. ACS Catal.：用于乙炔选择加氢分吸附质诱导钯催化剂的结构演化

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03897

18. Nat. Energy：胺捕获溶液提升电化学还原CO2

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https://www.nature.com/articles/s41560-020-00735-z

19. Nat. Catal.：质子交换膜燃料电池的Fe-N-C材料中持久和非持久FeNx位点的鉴定

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https://www.nature.com/articles/s41929-020-00545-2

20. Adv. Funct. Mater.：V桥接的Co-O消除了水分解过程中的电荷转移壁垒并驱动晶格氧氧化

析氧反应（OER）和析氢反应（HER）在水分解生产清洁燃料的实际应用中起着重要作用。尽管一些低成本的金属氧化物对OER和HER具有催化活性，但电荷载流子迁移率低的本能缺点降低了反应动力学并阻碍了其应用。为了克服这个问题，该研究成功地构建了具有Co-O-V结构的Co-V氧化物，以通过自旋翻转跳跃过程消除了载流子传输过程中的能垒，可以将其涂覆在各种基底上以用于催化OER和HER。此外，Co-O键之间的V“桥”通过更有效的晶格氧氧化机制对OER产生激励作用，可以直接以更有效的途径形成O-O键。该策略可以推广到各种电极上的这类OER电催化剂的合理设计上，以降低成本。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202008822

21. ACS Energy Lett.：InP胶体量子点衍生催化剂在930 mA cm–2的部分电流密度下催化CO2电还原形成甲酸盐

该研究设计了一种使用InP胶体量子点（CQDs）合成的催化剂：封端配体交换引入了表面硫，而XPS揭示了具有硫保护的氧化铟和铟金属的活性催化剂的生成。表面的铟金属位点吸附并还原CO2分子，而硫的位点裂解水并提供质子。每个量子点的大量暴露的表面铟位点能够在低催化剂负载下实现较高的甲酸生产率。分电流密度为930 mA cm-2法拉第效率（FE）为93％，这是根据先前的技术经济分析得出的具有工业价值潜力的活性水平。该种纳米颗粒层在负电势下的高电导率使得能够维持反应的大电流密度。

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https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02165

22. ACS Catal.：光催化二氧化碳还原：从头算机理，动力学和多尺度建模仿真的综述

气候变化促使科学家们寻找减少二氧化碳排放甚至从大气中捕获二氧化碳的可能方法。有人提出将二氧化碳催化还原为增值化学品的建议。尽管从CO2生产CO，甲醇，甲烷和高级烃的热催化途径一直是大量研究工作的重点，但光催化转化是一种新兴的方法。由于可以在较低的温度和压力下进行，从而降低了能耗，因此CO2的光活化具有绿色工艺的潜力。

近年来计算能力的增强和相关工具使得有可能在计算机上研究反应以预测催化剂和阐明机理。因此，该综述将从头算原理研究光催化还原CO2并将其与实验进行比较。最常用的材料是各种掺杂的TiO2，g-C3N4和钙钛矿，它们本身具有良好的光学性能。它们的效率主要取决于带隙，电荷分离和电荷转移。它们的特性可以通过掺杂，引入缺陷（例如氧空位或几何效应），助催化剂或使用Z型催化剂来得到改善，并且可以针对特定用途设计催化剂。大多数理论研究都集中在导带和价带，带隙和吸附能的计算上。一些研究试图描述反应机理，很少有研究超出混合功能DFT方法的范围，并试图明确地模拟电子激发的影响。虽然用后DFT方法可以对激发态进行理论描述，但尚未将其应用于大规模的CO2光还原问题。此处以对当前最先进技术如何用于改进现有催化剂的前景进行总结。

原 链接：

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02557