氮氧化物(NOx)的危害包括光化学烟雾的形成、酸雨、臭氧损耗和温室效应,以及直接对人类呼吸系统的负面影响,是威胁人类健康并破坏环境可持续发展的有害气体之一。为了达到有效控制氮氧化物的目的,人们对NOx控制技术进行了大量研究,其中NH3选择性催化还原(NH3-SCR)技术已被认为是最有效和最广泛应用的手段之一。但是,NH3-SCR脱硝一直面临着氨气逃逸严重等现象,致使雾霾现象依然严重,迫切需要解决。
长期以来,石河子大学化学化工学院工业催化课题组致力于从微观分子层面实现催化剂的构筑和规模化制备,特别是在二维层状锰基催化剂材料的设计和合成,试图克服NH3-SCR脱硝催化剂氨气逃逸等严重问题,实现烟气中氨气的“零逃逸”(Applied Catalysis A: General,2019,586:117237.)。
近日,该研究团队通过快速浇注辅助共沉淀法制备的二维层状Mn/MgAl-LDO (FP-CP)催化剂用于NH3-SCR低温脱硝,具有丰富的酸位点和氧空位,表现出了更为优异的低温催化活性和氨气“零逃逸”。该催化剂在25~150℃、气体空速(GHSV)为60000h-1条件下,NO转化率高达76~100%。在100℃时,NO转化率可达97%,N2选择性97.3%,NH3的逃逸率远低于传统制备技术制备的催化剂(图1)。NH3在催化剂表面可能发生了如下反应:
(1)当NH3加入时:
NH3(gas) → NH3(ads) (Mn-, Ce- and Fe-sites)
Fe3++NH3(ads) →Fe2+-NH2+ H+;
NH3+ Mn++ O2-→ M(n-1)+―NH2+-OH, 2-NH2 → N2H4→ N2+ 4H++ 4e-;
(2)当NH3+O2同时加入时:
2NH3+ 3/2O2→ N2+ 3H2O;
2NH3+ 5/2O2→ 2NO + 3H2O;
4NH3+ 6NO→ 5N2+ 6H2O;
(3)当NH3+O2+NO同时加入时,
4NH3+ 4NO + O2 → 4N2+ 6H2O;
4NH3+ 2NO2 + O2→ 3N2+ 6H2O
NH3(g) + H+→ NH4+ (a);
NH4+ (a) + NO2-→ NH4NO2;
NH4+ (a) + NO3-→ NH4NO3。
图 低温MnOx修饰的二维MgAl层状双氧化物催化剂在不同温度下的脱硝性能
章链接:Junqi Tian, Yanqin Li, Xia Zhou, Yongbin Yao, Denghao Wang, Jianming Dan, Bin Dai, Qiang Wang*, Feng Yu*. Overwhelming low ammonia escape and low temperature denitration efficiency via MnOx-decorated two-dimensional MgAl layered double oxides. Chinese Journal of Chemical Engineering,2020,online.DOI: org/10.1016/j.cjche.2020.01.004
址:
《中国化学工程学 (英 版)》(Chinese Journal of Chemical Engineering)是中国化工学会主办的期刊,是具有国际影响力的国内科技期刊,是国内最具影响力的化工期刊之一,被SCI等众多数据库收录检索,入选为2020年中国科技期刊卓越行动计划中的梯队期刊类项目。
图 :化学化工学院研究生会
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